SortedList<TKey, TValue>およびSortedDictionary<TKey, TValue>では、要素を格納した時点で自動的にソートされるため、明示的にソートを行うメソッドはありません。 SortedList<TKey, TValue>およびSortedDictionary<TKey, TValue>では、キー(TKey)の値を基準にソートされます。

以下の例ではSortedListを使用していますが、SortedDictionaryでも結果は同様です。

文字列をキーとしたSortedListのソート
using System;
using System.Collections.Generic;

class Sample {
  static void Main()
  {
    // ソート対象のList<string>
    SortedList<string, int> list = new SortedList<string, int>();

    list.Add("Dave", 1);
    list.Add("Alice", 2);
    list.Add("Bob", 3);
    list.Add("Eve", 4);
    list.Add("Charlie", 5);

    // SortedListの内容を列挙して表示
    // (特にソートの操作を行わなくてもソート後の順序で表示される)
    foreach (KeyValuePair<string, int> pair in list) {
      Console.WriteLine("{0} {1}", pair.Key, pair.Value);
    }
  }
}
実行結果
Alice 2
Bob 3
Charlie 5
Dave 1
Eve 4

SortedList<TKey, TValue>およびSortedDictionary<TKey, TValue>で、値(TValue)の値を基準にソートする手段は用意されていないため、独自にソート処理を実装する必要があります。 詳しくはDictionaryのソートの解説を参照してください。

SortedList・SortedDictionaryのその他の機能と動作についてはジェネリックコレクション(3) SortedListとSortedDictionaryで詳しく解説しています。