IndexOfメソッド、LastIndexOfメソッドでは文字列ではなく文字(char)の位置を探索することも出来ます。 文字列内に指定された文字がない場合は同様に-1が返されます。

String.IndexOf・LastIndexOfメソッドを使って特定の文字のある位置を探索する
using System;

class Sample {
  static void Main()
  {
    string s = "foo bar foo";

    Console.WriteLine(s.IndexOf('o'));
    Console.WriteLine(s.LastIndexOf('o'));
    Console.WriteLine(s.IndexOf('x'));
    Console.WriteLine(s.LastIndexOf('x'));
  }
}
実行結果
1
10
-1
-1