SortedList<TKey, TValue>およびSortedDictionary<TKey, TValue>では、要素を格納した時点で自動的にソートされるため、明示的にソートを行うメソッドはありません。 SortedList<TKey, TValue>およびSortedDictionary<TKey, TValue>では、キー(TKey)の値を基準にソートされます。
以下の例ではSortedListを使用していますが、SortedDictionaryでも結果は同様です。
SortedList<TKey, TValue>およびSortedDictionary<TKey, TValue>で、値(TValue)の値を基準にソートする手段は用意されていないため、独自にソート処理を実装する必要があります。 詳しくはDictionaryのソートの解説を参照してください。
SortedList・SortedDictionaryのその他の機能と動作についてはジェネリックコレクション(3) SortedListとSortedDictionaryで詳しく解説しています。