GetStringComparer拡張メソッドで取得したStringComparerをDictionaryのコンストラクタに渡すことにより、CompareOptionsを使用したキーの比較を行うことができます。

例として、CompareOptions.IgnoreKanaType/IgnoreWidthを使って、キーのひらがなとカタカナの違い/全角と半角の違いを無視するDictionary<string, string>を作成するには次のようにします。

CompareOptionsを使用してキーの全角半角の違い無視するDictionaryを作成する .NET Framework 4.7.1
using System;
using System.Collections.Generic;
using System.Globalization;

class Sample {
  static void Main()
  {
    // 全角・半角の違いを無視するDictionaryを作成する
    var dict = new Dictionary<string, string>(
      // CultureInfo.InvariantCultureのCompareInfoをベースに、CompareOptions.IgnoreWidthを指定して
      // 全角・半角の違いを無視するStringComparerを取得する
      CultureInfo.InvariantCulture.CompareInfo.GetStringComparer(CompareOptions.IgnoreWidth)
    );

    dict["hoge"] = "ほげ";
    dict["piyo"] = "ぴよ";
    dict["42"] = "よんじゅうに";

    // 全角半角の違いは無視されるため、キー"piyo", "42"の値が上書きされる
    dict["ｐｉｙｏ"] = "ピヨ";
    dict["４２"] = "よんじゅうに";

    foreach (var p in dict) {
      Console.WriteLine("{0} => {1}", p.Key, p.Value);
    }

    Console.WriteLine(dict.ContainsKey("pｉyｏ"));
  }
}
実行結果
hoge => ほげ
piyo => ピヨ
42 => よんじゅうに
True

Dictionaryとキー比較のカスタマイズについてはジェネリックコレクション(2) Dictionary §.キー比較のカスタマイズ(大文字小文字の違いの無視)を参照してください。