String.TrimTrimStartTrimEndの各メソッドは、削除する文字を明示的に指定することも出来ます。 半角空白だけ削除したいといった場合や、スペースや改行文字以外の文字を削除したい場合には、それらの削除したい文字を明示的に指定します。

String.Trim・TrimStart・TrimEndメソッドを使って先頭と末尾から指定した文字を削除する
Imports System

Class Sample
  Shared Sub Main()
    Dim s As String = "123abc456def7890"
    Dim numbers As Char() = New Char() {"0"c, "1"c, "2"c, "3"c, "4"c, "5"c, "6"c, "7"c, "8"c, "9"c} ' 半角数字を削除対象とする

    Console.WriteLine(s)
    Console.WriteLine(s.Trim(numbers)) ' 先頭と末尾にある数字を削除
    Console.WriteLine(s.TrimStart(numbers)) ' 先頭にある数字を削除
    Console.WriteLine(s.TrimEnd(numbers)) ' 末尾にある数字を削除
  End Sub
End Class
実行結果
123abc456def7890
abc456def
abc456def7890
123abc456def

複雑な文字種を削除対象として指定する場合は、正規表現のほうが適切な可能性があります。 正規表現を用いて削除する場合は文字列の先頭・末尾を表す正規表現要素Regex.Replaceメソッドを使って空の文字列に置き換えることで削除できます。