Clearメソッドを呼び出すことで、Stackの内容を空にすることができます。

Clearメソッドを使ってStackの内容を空にする
using System;
using System.Collections.Generic;

class Sample {
  static void Main()
  {
    var s = new Stack<string>();

    s.Push("Alice");
    s.Push("Bob");
    s.Push("Charlie");

    Console.WriteLine($"Count = {s.Count}");

    // Stackの内容をクリア
    s.Clear();

    Console.WriteLine($"Count = {s.Count}");
  }
}
実行結果
Count = 3
Count = 0

TrimExcessメソッドを使うことで、Stack内部で確保されているバッファを最小化することができます。