これとは別に、StringWriterクラスを使うことによっても、StringBuilderで任意の改行文字を使うようにすることができます。　StreamWriter.NewLineプロパティを変更すると、書き込まれる改行文字を変更することができます。　次の例では、結果が分かりやすいように改行文字を"↵\r\n"に変更しています。　もちろん、改行文字にCRまたはLFのみを指定することもできます。

StringBuilderとStringWriterを使ってEnvironment.NewLine以外の改行文字を追加する
Imports System
Imports System.IO
Imports System.Text

Class Sample
  Shared Sub Main()
    Dim sb As New StringBuilder() ' 空のStringBuilderを作成

    ' StringBuilderに文字列を書き込むためのStringWriterを作成
    Using writer As New StringWriter(sb)
      ' 改行文字を変更する
      writer.NewLine = "↵" + vbCrLf

      ' 改行文字を付けて文字列を書き込む
      writer.WriteLine("The quick brown fox jumps")
      writer.WriteLine("over the lazy dog")

      ' 改行文字のみを書き込む
      writer.WriteLine()

      ' 数値を書き込む
      writer.WriteLine(16)
      writer.WriteLine(Math.PI)
    End Using

    Console.WriteLine(sb)
  End Sub
End Class
実行結果
The quick brown fox jumps↵
over the lazy dog↵
↵
16↵
3.14159265358979↵

StringWriterクラスについて詳しくはStringReaderクラス/StringWriterクラスをご覧ください。